【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化與新材料研究室研究員喬波濤、中科院院士張濤團(tuán)隊(duì)在單原子催化研究方面取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)在甲烷干整反應(yīng)中羥基磷灰石負(fù)載鎳(Ni)原子催化劑不僅具有高活性，而且具有本征抗積炭性能。研究揭示Ni單原子活性位上CH4發(fā)生不完全解離，避免C物種生成，從源頭上避免了積碳生成。
 

　　二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是自然界主要的兩種溫室氣體，同時也是兩種大量存在的廉價碳資源。甲烷二氧化碳干整將甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化為合成氣，可用于后續(xù)精細(xì)化學(xué)品合成及費(fèi)托反應(yīng)。Pt族金屬在該反應(yīng)中均展現(xiàn)出較高活性，但貴金屬的高成本限制了其實(shí)際應(yīng)用。Ni金屬具有與貴金屬相當(dāng)?shù)幕钚?，具有良好的?yīng)用前景，但Ni基催化劑易積碳導(dǎo)致催化劑失活，因此開發(fā)抗積炭的Ni基催化劑已成為該領(lǐng)域活躍挑戰(zhàn)性的研究方向之一。
 

　　該研究發(fā)現(xiàn)羥基磷灰石(HAP)負(fù)載的單原子與納米催化劑均在反應(yīng)過程中很快失活，但其失活機(jī)制完全不同。納米催化劑的失活主要源于催化劑積碳，而單原子催化劑上沒有積碳生成，其失活源于單原子的燒結(jié)。因此在單原子催化劑中加入氧化鈰穩(wěn)定單原子后，催化劑穩(wěn)定性得到大幅度提升。研究結(jié)合理論計(jì)算表明，單原子催化劑上CH4脫氫至CH3物種后可直接與CO2解離的O結(jié)合生成CH3O物種，再逐步脫氫至CO。整個過程避免了碳物種的生成，從而具有本征抗積炭性能。
 

　　該研究為新型高穩(wěn)定抗積炭甲烷干整催化劑的開發(fā)提供了新思路，相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》。相關(guān)工作得到國家自然科學(xué)基金委、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)、中科院潔凈能源研究院合作基金以及興遼計(jì)劃青年人才項(xiàng)目等的資助。